Ali começava sua militância política, sendo eleito presidente do Centro Acadêmico Clóvis Beviláqua da UFC. Em seguida, no início da década de 80, ajudou a fundar o PT no Ceará. Formado, pôs-se a serviço dos trabalhadores rurais, colaborando com sindicatos e compondo a equipe de ONGs de atuação no meio rural.
Sua militância junto às bases o conduziu ao mandato de deputado estadual, em 1986, com apenas 25 anos, sendo, juntamente com João Alfredo, os primeiros parlamentares eleitos do PT Ceará. Na Assembléia, teve intensa atuação na Constituinte Estadual, na defesa da Reforma Agrária e na forte oposição ao modelo neoliberal do governo Tasso. Nesse período, também exerceu a presidência regional do PT.
Em 1992, foi eleito prefeito de Quixadá, derrotando tradicionais famílias políticas. Sua gestão foi marcada pela inclusão social revertendo os péssimos índices e moralizando a coisa pública. Implantou, pioneiramente, o Programa Saúde da Família e o Programa de Geração de Emprego e Renda, reconhecidos pelo Prêmio Nacional da Fundação Ford.
Em 1998, Ilário é novamente eleito deputado estadual, com um mandato voltado para o desenvolvimento do Ceará. Em 2001, é novamente eleito prefeito de Quixadá, investindo sistematicamente no desenvolvimento sustentável e na construção de um município saudável, com destaque para obras estruturantes promotoras da justiça social e da melhoria da qualidade de vida dos quixadaenses.
Essas ações resultaram em premiações como o Quality Regional – destaque da administração pública no Brasil, em 2002, em São Paulo. Também, em todos anos como gestor de Quixadá, Ilário foi escolhido um dos melhores prefeitos do Ceará. Com uma maioria esmagadora, Ilário conquista seu terceiro mandato de prefeito de Quixadá, em 2005.
Este mandato é caracterizado pela intensa participação popular e por investimentos inovadores como a instalação da Universidade Federal do Ceará (UFC), o Centro Federal de Ensino Tecnológico (Cefet), a Universidade Aberta do Brasil (UAB) e o projeto de instalação da Refinaria de Biodiesel da Petrobrás, que ampliará a geração de trabalho no Semi-Árido cearense. Nesta gestão, Ilário foi novamente escolhido entre os melhores gestores municipais do Estado, em 2005 e 2006.
No PT, Ilário coordenou a vitoriosa campanha presidencial em 2006, no Ceará, colaborando para a histórica votação de Lula com 71,22% dos votos cearenses. Sempre teve forte presença no diretório estadual do PT, inclusive na política nacional sendo membro do diretório nacional de 1984 a 1994. Atualmente, ele é presidente do diretório estadual do PT no Ceará.